Em 1927, realizou sua primeira exposição individual, no Rio de Janeiro e, em 1928, abandonou a Escola de Belas Artes, passando a dedicar-se exclusivamente à pintura.

Em 1937, executou o cenário do balé de Serge Lifar e Villa Lobos, expôs em coletiva de modernos em Nova Iorque e viajou a Paris, onde se fixou definitivamente. Em Paris, tornou-se amigo de Picasso, do poeta Paul Éluard, e entrou em contato com o surrealismo. Durante a ocupação da França foi feito prisioneiro dos alemães.

Em 1943, participou do Salão de Arte Moderna de Lisboa, onde obteve premiação e, em 1945, voltou a Paris e ligou-se ao grupo dos abstratos. Nesse mesmo ano, expõe em Londres, na Unesco em Paris e em Amsterdam.

O ano de 1948 marcou uma atividade mais intensa no Brasil, com Cícero interessando-se sobretudo por murais. Em 1949, compareceu à Exposição de Arte Mural, em Avinhão, na França. Em 1950 participou da Bienal de Veneza. Em 1965, a Bienal de Veneza realizou uma exposição retrospectiva de quarenta anos de pintura de Cícero Dias. Em 1970, realizou individuais no Recife, Rio de Janeiro e em São Paulo. Em 1981, o MAM realizou uma retrospectiva de sua obra.

Volta com maior intensidade à pintura figurativa na década de 1960, como ocorre em O Noivo. Permanecem em seus quadros o clima de sonho e os elementos recorrentes: mulheres, casarios, folhagens, sendo constante a presença do mar como ocorre no quadro A Noiva. Em 2000, inaugurou uma praça projetada por ele mesmo, em Recife. Em fevereiro de 2002, Cícero Dias esteve novamente na capital pernambucana para o lançamento de um livro sobre sua trajetória artística e fez uma exposição na galeria Portal, em São Paulo.

Morreu em 28 de janeiro de 2003, em sua residência na Rue Long Champ, Paris. O Pintor morreu rodeado por sua esposa Raymonde, sua filha Sylvia e seus dois netos. Encontra-se sepultado no cemitério Montparnasse, centro de Paris.